初中的毕业典礼上，爱城恋太郎进行了人生的第100次告白， 但和先前的99次一样，都被拒绝了。 恋太郎在男女间的评价一直都很好，但总是无法被女孩当作恋爱对象。 这天，恋太郎来到了祈求缘分的神社， 在他虔诚膜拜时，神出现了。 神告诉恋太郎，在升上高中后恋太郎将会遇到命运之人，并且总共有100人……。 DEAD·OR·LOVE的学园新生活开幕！！
故事发生在一个依靠着音乐才赖以生存的地方都市之中，音羽歌苗（小松未可子 配音）是一位平凡的高中一年级学生，本来出生在显赫世家的千金大小姐，却因为父母的不断挥霍而不得不早于同龄人许多步，开始思考起自己未来的生计问题。一天，歌苗的面前忽然出现了两名可疑的男子，让歌苗没有想到的是，这两个人，是大名鼎鼎的音乐家贝多芬（杉田智和 配音）和莫扎特（梶裕贵 配音）。 在两人所组成的乐队Classicaloid演奏时，产生了奇妙的力量，让整个城市都陷入了沸腾之中。之后，肖邦（鸟海浩辅 配音）、李斯特（能登麻美子 配音）、舒伯特（前野智昭 配音）和瓦格纳（松冈祯丞 配音）等音乐奇才纷纷现身。
